Der erste Arnim, der 1204 durch eine Urkunde nachgewiesen werden kann, war Alardus de Arnem, Burgmann zu Arneburg. Die genauen Umstände des Ursprungs der Familie zu dieser Zeit sind nicht mehr ganz zu klären, jedoch war die Familie im 13. Jahrhundert um Stendal ansässig.

In den folgenden Jahrhunderten war die Familie an der deutschen Besiedlung des Gebiets nordöstlich von Berlin, der heutigen Uckermark wesentlich beteiligt. Hier gab es bis 1945 mehr als ein Dutzend Gutshöfe, Landsitze und Schlösser im Besitz von Familienmitgliedern. Der bedeutendste Besitz war die Standesherrschaft Boitzenburg. Auch in anderen Teilen Ost- und Mitteldeutschlands, insbesondere in Sachsen, bestanden Zweige. Die Familie von Arnim ist nach den von Bülow eine der zahlenstärksten deutschen Adelsfamilien.

Die Linie der Grafen von Arnim-Boitzenburg saß seit dem 12. Oktober 1854 mit dem jeweiligen Fideikommissherrn bis zur Revolution 1918 als erbliches Mitglied im Preußischen Herrenhaus. Außerdem wurde der Familie 1854 als eine von zehn alt-preußischen Uradelsfamilien mit großem Grundbesitz von König Friedrich Wilhelm IV. das Präsentationsrecht zum Preußischen Herrenhaus zugestanden.

Durch die Bodenreform ab 1945 wurden alle Familienbesitze enteignet. Nach der Deutschen Wiedervereinigung von 1990 gelang es einzelnen Zweigen der Familie, wieder land- oder forstwirtschaftliche Betriebe in den neuen Bundesländern aufzubauen, so den Grafen Arnim im Boitzenburger Land in Mahlendorf und Lichtenhain oder den von Arnim in Bietikow, Groß Fredenwalde, Zernikow und Brandenstein; verwandte Familien bewirtschaften heute die ehemaligen Arnim-Güter in Kröchlendorff und Blankensee.